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論文

Oxidative decomposition of ammonium ion with ozone in the presence of cobalt and chloride ions for the treatment of radioactive liquid waste

粟飯原はるか; 渡部創; 柴田淳広; Mahardiani, L.*; 大友亮一*; 神谷裕一*

Progress in Nuclear Energy, 139, p.103872_1 - 103872_9, 2021/09

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2021.103872

被引用回数：2 パーセンタイル：31.78(Nuclear Science & Technology)

To prevent unexpected accidents at nuclear facilities caused by accumulated ammonium nitrate in an aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid, NH $_{4}$ $^{+}$ in the liquid waste must be decomposed under mild reaction conditions. In this study, we investigated the oxidative decomposition of NH $_{4}$ $^{+}$ with O $_{3}$ at 333 K in the presence of a homogeneous Co $^{2+}$ catalyst and Cl $^{-}$ in the wide pH range of the test solution. The reaction behavior was greatly affected by pH of the test solution. In a basic solution at pH 12, high conversion of NH $_{4}$ $^{+}$ was obtained even in the absence of Co $^{2+}$ and Cl $^{-}$ and the main product was NO $_{3}$ $^{-}$ . However, Co $^{2+}$ and Cl $^{-}$ in the solution greatly enhanced the decomposition rate of NH $_{4}$ $^{+}$ in acidic to mild basic solutions (pH 1-8), while only low conversion of NH $_{4}$ $^{+}$ was observed unless both Co $_{2+}$ and Cl $^{-}$ were present. For the reaction with Co $^{2+}$ and Cl $^{-}$ in the solutions, NH $_{4}$ $^{+}$ was transformed mainly into chloramines (NH $_{x}$ Cl $_{3-x}$ , x = 1-3) by the reaction with HClO, which was formed by the reaction of Cl $^{-}$ with O $_{3}$ catalyzed by the homogeneous Co $^{2+}$ catalyst, and led to the high decomposition rate of NH $_{4}$ $^{+}$ . Cl $^{-}$ suppressed the formation of the precipitate CoO(OH) during the reaction and consequently the Co $^{2+}$ catalyst stably existed in the reaction solution, which was another reason for the high decomposition rate of NH $_{4}$ $^{+}$ in the presence of Cl $^{-}$ . Owing to the swift decomposition of NH $_{4}$ $^{+}$ under mild reaction conditions and small formation of secondary waste, the oxidative decomposition of NH $_{4}$ $^{+}$ in the presence of the homogeneous Co $^{2+}$ catalyst and Cl $^{-}$ is suitable and applicable for the treatment of the aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid.

論文

Adsorption behavior of cesium on hybrid microcapsules in spent fuel solution

大西貴士; 小山真一; 三村均*

日本イオン交換学会誌, 31(3), p.43 - 49, 2020/10

https://doi.org/10.5182/jaie.31.43

Hybrid microcapsules (H-MCs) are being development for the column separation of Cs from high-level radioactive liquid waste (HLLW). In this paper, adsorption behavior of H-MCs has been evaluated by a batch method in single-element solution and a spent fuel solution prepared from irradiated MOX fuel. Distribution coefficients ( $K_{rm d}$ s) of various metal ion including Cs were determined for three types of H-MCs (AMP-SG (silica gel enclosing ammonium molybdophosphate), AMP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium molybdophosphate) and AWP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium tungstophosphate)) in the spent fuel solution. The three types of H-MCs exhibited higher $K_{rm d}$ s for Cs than those for the other elements in spent fuel solution. The difference of $K_{rm d}$ for the specific element (Cs) and the other elements was larger than one order of magnitude. Therefore, chromatographic separation of Cs in the spent fuel solution using a column packed with H-MCs is promising. It was the same tendency between the spent fuel solution and the single-element solution that the $K_{rm d}$ value for Cs of AWP-ALG was the largest followed by that of AMP-ALG and that of AMP-SG. Thus, the mechanism of adsorption of Cs onto these H-MCs would not be changed in the presence of FPs and MAs. Therefore, these types of H-MCs can be effective for separation of Cs in the spent fuel solutions.

論文

Characterization of mineralogical controls on ammonium concentrations in deep groundwaters of the Horonobe area, Hokkaido

笹本広; 佐藤久夫*; Arthur, R. C.*

Journal of Geochemical Exploration, 188, p.318 - 325, 2018/05

https://doi.org/10.1016/j.gexplo.2018.01.013

被引用回数：3 パーセンタイル：16.65(Geochemistry & Geophysics)

アンモニウムイオンは、還元条件下における深部地下水において重要な成分である。地層中でのセシウムの収着による遅延は、高レベル放射性廃棄物の長期安全性を確保する上で重要な役割を果たす。しかしながら、セシウムの収着は、地下水中に溶存するアンモニウムイオンの様な陽イオンによる収着競合の影響を受ける可能性がある。本研究では、日本における地下水の一例として、幌延で得られた地下水データを対象に、深部地下水におけるアンモニウムイオンの濃度を支配する反応を推定した。鉱物学的調査、地下水データを用いた熱力学的評価および電子線マイクロアナライザを用いた鉱物表面での窒素(N)分布調査により、地下水中のアンモニウムイオンは、カリウム(K)を含む粘土鉱物であるスメクタイト,イライト,イライト/スメクタイト混合層のカリウムと地下水中のアンモニウムイオンのイオン交換反応により濃度が支配されている可能性が示唆された。また、日本における地下水データセットからスクリーニングされた信頼性の高いデータと比較すると、幌延の地下水中のアンモニウムイオン濃度は、ガス田や油田地域の地下水に類似していることも明らかになった。

報告書

Nuclear criticality data for uranium mass and sphere volume of homogeneous water-reflected and-moderated ADU

小室雄一; 平野靖*

JAERI-M 87-184, 43 Pages, 1987/11

JAERI-M-87-184.pdf:1.09MB

臨界安全性評価コードシステムJACSに収められている多群定数ライブラリーMGCL、多群モンテカルロプログラムKENO-Nを用いて均質ADU-H $_{2}$ Oの臨界条件を計算した。

論文

Effect of hydrostatic pressure on the lock-in transitions in tetramethylammonium tetrahalogenometallic compounds, {N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ XY $_{4}$

下司和男

Ferroelectrics, 66, p.269 - 286, 1986/00

https://doi.org/10.1080/00150198608227891

テトラメチルアンモニウム・テトラハロゲン金属化合物、{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ XY $_{4}$ (X:Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn;Y:Cl,Br)は、不整合変調波数のロック・インによって種々の整合構造が安定となる。圧力-温度の二次元空間内での相安定性を調べることにより、これらの化合物にみられるさまざまなロック・イン転移を統一的に記述することができることを示した。また、-ZnCl $_{4}$ ,-CoCl $_{4}$ 化合物に対する重水素化効果と圧力効果の相関性、-XBr $_{4}$ 化合物の特異な圧力効果について、主に著者らが行ってきた実験結果の解説を行った。

論文

Phase transition and neutron diffuse scattering of{N(CD $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ ZnBr $_{4}$

下司和男; 飯泉仁

Journal of the Physical Society of Japan, 54(11), p.4205 - 4212, 1985/00

https://doi.org/10.1143/JPSJ.54.4205

被引用回数：8 パーセンタイル：61.83(Physics, Multidisciplinary)

{N(CD $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ ZnBr $_{4}$ の相転移を、誘電測定および中性子散乱によって調べた。相転移温度とその圧力係数はそれぞれ14.2 $^{circ}$ C,0.183KMPa $^{-}$ $^{1}$ で、軽水素塩の値と誤差の範囲で変わらなかった。高温相において、b $^{ast}$ -およびc $^{ast}$ -方向に線状にのびる中性子散漫散乱が観測された。散漫散乱の極大は(h,k,l0.4)、(h,k0.5,l)に存在する。(3,0,1.6)における散漫散乱強度は、温度降下と共に増大し、-4.7 $^{circ}$ Cで発散する傾向を示す。他方、(3,1.5,0)における強度の温度変化は小さい。フォノン分岐のソフト化は観測されなかった。

論文

Effect of hydrostatic pressure on the phase transitions in{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ MnCl $_{4}$ }

下司和男; 小沢国夫

Journal of the Physical Society of Japan, 53(2), p.627 - 634, 1984/00

https://doi.org/10.1143/JPSJ.53.627

被引用回数：36 パーセンタイル：87.02(Physics, Multidisciplinary)

{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ MnCl $_{4}$ の相転移に対する静水圧の効果を高圧下の誘電測定によって調べた。圧力-温度空間内での不整合相の領域を決定した。135MPa~240MPaの範囲で、a-軸方向の誘電率がピークを示すことを見出したが、対応する-ZnCl $_{4}$ 、-CoCl $_{4}$ 、-FeCl $_{4}$ 化合物と異なり強誘電相の存在は認められなかった。

論文

X-ray study of the phase transitions in {N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ ZnBr $_{4}$ and {N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ CoBr $_{4}$

長谷部勝彦*; 増山博行*; 谷崎茂俊*; 下司和男

Journal of the Physical Society of Japan, 53(5), p.1866 - 1868, 1984/00

https://doi.org/10.1143/JPSJ.53.1866

被引用回数：40 パーセンタイル：87.92(Physics, Multidisciplinary)

{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ ZnBr $_{4}$ 、{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ CoBr $_{4}$ は共に約140 $^{circ}$ Cに相転移を示すことは既に報告した。この相転移の機構を調べるために、X線回折により低温相の構造を解析した。その結果、低温相の結晶構造はP121/C1の空間群に属することが明らかになった。転移点から温度を下げていくと、結晶角の90 $^{circ}$ Cからのずれは一旦大きくなるが、ふたたび減少し約-150 $^{circ}$ Cでずれの量はほとんど0になる。

論文

X-ray diffraction study on the incommensurate-commensurate phase transition in{N(CD $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ CoCl $_{4}$

長谷部勝彦*; 増山博行*; 谷崎茂俊*; 下司和男

Journal of the Physical Society of Japan, 53(5), p.1863 - 1865, 1984/00

https://doi.org/10.1143/JPSJ.53.1863

被引用回数：5 パーセンタイル：52.64(Physics, Multidisciplinary)

重水素化化合物{N(CD $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ CoCl $_{4}$ の逐次相転移に伴う結晶構造の変化をX-線回折によって調べた。常圧で高温から低温へ向って、Pmcn,不整合,P2 $_{1}$ cn,P112 $_{1}$ /n,P12 $_{1}$ /c $_{1}$ ,P2 $_{1}$ 2 $_{1}$ 2 $_{1}$ の構造が順次安定化されることが明らかになった。軽水素塩{N(CD $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ CoCl $_{4}$ の相転移とその圧力効果との関連を議論した。

論文

Effect of hydrostatic pressure on the antiferroelectric phase transitions in ammonium dihydrogen arsenate NH $_{4}$ H $_{2}$ AsO $_{4}$ and deuterated analogue

下司和男; 小沢国夫

Journal of the Physical Society of Japan, 53(12), p.4405 - 4412, 1984/00

https://doi.org/10.1143/JPSJ.53.4405

被引用回数：7 パーセンタイル：59.66(Physics, Multidisciplinary)

KH $_{2}$ PO $_{4}$ 型結晶の中で、NH $_{4}$ H $_{2}$ AsO $_{4}$ の反強誘電性相転移に関しては圧力効果の研究が行われていなかった。NH $_{4}$ H $_{2}$ AsO $_{4}$ およびその重水素化物の単結晶を育成して、相転移の圧力効果を~0.8GPaまでの圧力範囲にわたって測定した。転移温度は圧力と共に減少し、その圧力係数はNH $_{4}$ H $_{2}$ AsO $_{4}$ 、重水素化結晶に対し、それぞれ、-19.7KGPa $^{-}$ $^{1}$ 、-14.5KGPa $^{-}$ $^{1}$ であった。KH $_{2}$ PO $_{4}$ 型結晶の強誘電性、反強誘電性相転移に対する圧力・同位体効果について一般的な議論を行った。

論文

Effect of hydrostatic pressure on the phase transitions in{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ XBr $_{4}$ (X:Zn,Co)

下司和男; 小沢国夫

Journal of the Physical Society of Japan, 52(7), p.2440 - 2442, 1983/00

https://doi.org/10.1143/JPSJ.52.2440

被引用回数：31 パーセンタイル：85.87(Physics, Multidisciplinary)

{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ XBr $_{4}$ の相転移に対する静水圧の効果を調べた。(X:Zn,Co)-ZnBr $_{4}$ 塩及び-CoBr $_{4}$ 塩の相転移温度(それぞれ1気圧に於て14.8 $^{circ}$ C及び14.0 $^{circ}$ C)は圧力と共に直線的に増大する。-ZnBr $_{4}$ 塩、-CoBr $_{4}$ 塩の相転移の圧力係数は、それぞれ0.183degMPa $^{-}$ $^{1}$ 、0.182deg MPa $^{-}$ $^{1}$ である。圧力誘起中間相の存在は検出されなかった。

論文

Phase transition in{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ MnBr $_{4}$

下司和男

Journal of the Physical Society of Japan, 52(8), p.2931 - 2935, 1983/00

https://doi.org/10.1143/JPSJ.52.2931

被引用回数：40 パーセンタイル：88.69(Physics, Multidisciplinary)

{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ MnBr $_{4}$ の単結晶の育成を行い、相転移を誘電測定によって調べた。この結晶は3.5 $^{circ}$ Cに相転移を示し、相転移点は圧力に対して直線的に増大する。相転移点の圧力係数は0.185deg MPa $^{-}$ $^{1}$ で、この値はこれまで報告した{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ CoBr $_{4}$ 、{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ ZnBr $_{4}$ の値とほぼ等しい。相転移の様相の類似から、{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ XBr $_{4}$ (X:Zn,Co,Mn)の相転移に関して共通の機構が考えられる。

論文

Pregion of{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ FeCl $_{4}$ in the pressure-temperature phase space

下司和男

Journal of the Physical Society of Japan, 52(10), p.3322 - 3324, 1983/00

https://doi.org/10.1143/JPSJ.52.3322

被引用回数：10 パーセンタイル：79.6(Physics, Multidisciplinary)

高圧下の誘電率の詳しい測定により、これまではっきりしなかった{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ FeCl $_{4}$ の強誘電相の領域を決定した。強誘電相の温度幅は最大約1 $^{circ}$ Cであって、これまで知られている同種の化合物、{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ CoCl $_{4}$ ,{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ ZnCl $_{4}$ 及びその重水素化物の場合に較べはるかに狭いことが明らかになった。

論文

Phase transitions in deuterated compound{N(CD $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ CuBr $_{4}$

下司和男

Journal of the Physical Society of Japan, 52(7), p.2534 - 2537, 1983/00

https://doi.org/10.1143/JPSJ.52.2534

被引用回数：13 パーセンタイル：71.9(Physics, Multidisciplinary)

前に、{N(CD $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ CuBr $_{4}$ が強誘電性を示すことを報告したが、この化合物の相転移に対する重水素置換の効果を調べた。重水素置換による相転移温度の変化はほとんどなく、又、圧力-温度相図も軽水素塩のそれと最大5 $^{circ}$ C以内で一致した。この結果は、強誘電性{N(CD $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ XCl $_{4}$ (X:Zn,Co)の場合著しい重水素化効果がみられた事と対照的である。-CuBr $_{4}$ 塩の小さい重水素化効果は、この物質の相転移に対する水素結合の寄与が小さいことを示唆している。

論文

Dielectric dispersion in a disordered nitrite compound: AgNO $_{2}$ ・NH $_{3}$

下司和男

Ferroelectrics Letters, 44, p.63 - 70, 1982/00

https://doi.org/10.1080/07315178208201876

AgNO $_{2}$ ・NH $_{3}$ では極性イオンNO $_{2}$ $^{-}$ が無秩序に二つの向きを取って分布していることが知られている。このような系では、外部から交流電場を印加することに対して、誘電分散を示すことが期待される。AgNO $_{2}$ ・NH $_{3}$ の単結晶を育成し、a-、c-軸方向の誘電分散を測定した。分散はa-軸方向で著しく、誘電緩和時間の活性化エネルギーは約0.32eVであった。液体ヘリウム温度まで、秩序層への相転移は観測されなかった。

論文

Phase transitions and ferroelectricity in {N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ XBr $_{4}$ (X:Zn,Co,Cu)

下司和男

Journal of the Physical Society of Japan, 51(1), p.203 - 207, 1982/00

https://doi.org/10.1143/JPSJ.51.203

被引用回数：93 パーセンタイル：95.6(Physics, Multidisciplinary)

{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ XBr $_{4}$ (X:Zn,Co,Cu)の単結晶を育成し、相転移を誘電的方法によって調べた。結果を対応する-XCl $_{4}$ 塩の場合と比較した。-XBr $_{4}$ 塩の相転移は、-XCl $_{4}$ 塩のものと全く異なることが分った。{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ }ZnBr $_{4}$ ,{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ CoCr $_{4}$ では、それぞれ13.5 $^{circ}$ C、13.8 $^{circ}$ Cに二次転移がみられたが、対応する-XCl $_{4}$ 塩でみられた強誘電性は示さなかった。{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ CuBr $_{4}$ では-1 $^{circ}$ C、-31 $^{circ}$ C、-36 $^{circ}$ Cに相転移が存在し、-31 $^{circ}$ C~-36 $^{circ}$ Cの温度領域で強誘電性を示す。強誘電性がC-軸方向に現れること、及び-1 $^{circ}$ C~-31 $^{circ}$ Cの間でb-軸方向に変調をもつ不整合相が現れることは、これまでに知られている硫酸アンモニウム系強誘電体にみられない特徴である。

論文

Pressure-induced ferroelectricity in {N(CD $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ ZnCl $_{4}$

下司和男

Journal of the Physical Society of Japan, 51(4), p.1043 - 1044, 1982/00

https://doi.org/10.1143/JPSJ.51.1043

被引用回数：27 パーセンタイル：90.81(Physics, Multidisciplinary)

重水素置換化合物{N(CD $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ ZnCl $_{4}$ は、軽水素塩{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ ZnCl $_{4}$ にみられる強誘電相を示さない。{N(CD $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ ZnCl $_{4}$ 相転移を高圧下で測定した結果、0.03GPa~0.13GPaの圧力範囲で強誘電相が出現することが明らかになった。この化合物の軽水素塩が1気圧で示す逐次相転移の様相は、重水素塩の約0.05GPaでの相転移に対応することが分った。

論文

Phase transitions in{N(CD $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ XCl $_{4}$ (X:Zn,Co,Cu)

下司和男

Journal of the Physical Society of Japan, 51(8), p.2532 - 2537, 1982/00

https://doi.org/10.1143/JPSJ.51.2532

被引用回数：36 パーセンタイル：87.83(Physics, Multidisciplinary)

{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ XCl $_{4}$ (Xは2価金属イオン)の不整合構造及び、変調周期のロック・イン機構によって生ずる強誘電相又は強弾性相の安定化に関して、近年多くの研究が行われてきている。相転移に対する水素結合の役割を明らかにする目的で、重水素置換化合物{N(CD $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ XCl $_{4}$ (X:Zn,Co,Cu)の単結晶を育成し誘電測定によって相転移の様相を調べた。-ZnCl $_{4}$ 塩では、強誘電相の消失、-CoCl $_{4}$ では低温側の不整合相の消失が重水素置換によってもたらされた。しかし、-CuCl $_{4}$ 塩の相転移に関しては、重水素置換による僅かな転移温度の変化のみが見出された。上の結果を靜水圧の効果と対比させて、転移の機構の議論を行った。

論文

X-ray diffraction study on the crystal structure and the incommensurate-commensurate phase transition in {N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ CuBr $_{4}$

長谷部勝彦*; 増山博行*; 谷崎茂俊*; 下司和男

Journal of the Physical Society of Japan, 51(4), p.1045 - 1046, 1982/00

https://doi.org/10.1143/JPSJ.51.1045

被引用回数：40 パーセンタイル：95.23(Physics, Multidisciplinary)

{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ CuBr $_{4}$ の不整合-整合転移による強誘電構造の安定化をX-線回折により調べた。-2 $^{circ}$ C~-31 $^{circ}$ Cの間で(h、k;l)に衛星反射が観測された。の値は約0.6である。-31 $^{circ}$ C~-36 $^{circ}$ Cの強誘電相では=1/2の超格子反射がみられる。b-軸方向の不整合変調とその整合化によるc-軸方向の自発分極の出現は、硫酸アンモニウム型結晶のうちで本物質で最初に見出されたものである。

論文

Effect of hydrostatic pressure on the phase transitions in ferroelectric{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ CuBr $_{4}$

下司和男; 小沢国夫

Journal of the Physical Society of Japan, 51(7), p.2205 - 2208, 1982/00

https://doi.org/10.1143/JPSJ.51.2205

被引用回数：23 パーセンタイル：81.68(Physics, Multidisciplinary)

強誘電体{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ CuBr $_{4}$ の圧力-温度相図を誘電測定によって調べた。I-II,II-III,III-IV転移温度は0GPaでそれぞれ、-2.5 $^{circ}$ C、-33.2 $^{circ}$ C、-37.3 $^{circ}$ Cであったが、圧力と共に直線的に増大する。I-II,II-III,III-IV転移温度の圧力係数は97、120,370degGPa $^{-}$ $^{1}$ であった。圧力の増大と共に、強誘電性III相の領域は減少し、0.016GPaで消失する。この物質の圧力-温度相図は、強誘電性{N(CH $_{3}$ ) $_{4}$ } $_{2}$ XCl $_{4}$ (X=Zn,Co,Fe,Mn)の相図と全く様相を異にし、強誘電性の機構が相異っていることを示している。